功能材料的物理特性与其微观结构变形和外界刺激密切相关。准确表征功能材料的应力/应变分布，是理解材料特性、外场和微结构之间相互作用的关键。二氧化钒（vo₂）作为一种典型的强关联功能材料，具有近室温金属-绝缘体相变特性。其优异的物理特性和高环境敏感性使其在传感器、执行器、智能窗和神经形态器件等领域展现出巨大应用潜力。然而，vo₂的金属-绝缘体相变和铁弹性畴切换与材料缺陷（如裂纹和孔洞）及局部应变分布密切相关。因此，需要高空间分辨率和高应变测量精度的方法来表征vo₂的应力/应变分布，从而提高vo₂器件的调控精度和可靠性。
拉曼光谱技术因其快速、无损、高分辨率的优势，广泛应用于表征局部晶格变形、应力/应变分布和相变等。但VO₂作为光热敏感材料，拉曼测试中的激光辐照会引入光、热和应变干扰，导致测量结果的准确性降低。低激光功率降低信噪比，高激光功率则引起拉曼峰漂移。因此，开发一种新的拉曼光谱方法，解决测量精度和准确性之间的矛盾，并解耦VO₂的物理特性与外部刺激的相关性，仍然是一个挑战。
本研究团队结合拉曼光谱技术和有限元模拟，发现单斜相VO₂拉曼频移与激光功率呈线性关系，并证实该线性关系源于光热应变。通过线性拟合和外推，提出了一种新型高精度应变分布表征方法，其应变分辨率低至十微应变（~10με），空间分辨率达亚微米级（~200nm）。相关成果发表在国际知名期刊《Small》上，并被选为封面文章。
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研究团队首先研究了不同激光功率对无应变单畴VO₂拉曼测试的影响（图2a）。结果表明，随着激光功率增加，VO₂拉曼峰波数线性减小，且标准差显著减小。通过线性拟合和外推，获得无激光辐照无应变的本征拉曼峰（图2b）。基于此标准曲线，团队提出了一种基于共聚焦拉曼技术的高精度应变表征方法。通过比较局部拉曼位移与标准曲线，即可获得扣除光热应变后的实际应变。实验测得的应变测量精度达17με。该方法能够在纳米尺度上无损、非接触地表征光热敏感材料VO₂在相变、薄膜转移和畴切换过程中的应变分布。研究团队利用该方法清晰地表征了VO₂纳米片两个铁弹性畴之间由于畴界错配引起的极低水平应变（~1‰）（图2c）。
图2 高精度拉曼表征VO₂纳米片应变分布的方法。(a) 拉曼测试示意图，插图显示VO₂纳米片的偏光显微镜图像，标明晶体取向和拉曼激光。(b) VO₂纳米片拉曼频移与激光功率的关系曲线，虚线为线性拟合线。(c) 利用本研究方法测量的VO₂畴壁两侧的错配应变。(b)中紫色和绿色数据点分别对应(c)中紫色和绿色标记位置的拉曼频移测量结果。
为了揭示激光辐照诱导VO₂拉曼峰线性偏移的机制，团队在不同激光功率、衬底和温度条件下对无应变单畴VO₂纳米片进行了拉曼测试（图3a），并利用有限元模拟分析了VO₂纳米片在激光辐照下的应变水平和分布（图3b和3c）。实验结果证实，激光功率与拉曼位移偏移量呈线性关系，斜率取决于衬底导热系数，截距取决于VO₂纳米片温度。不同衬底的线性关系外推值均收敛于相同的本征拉曼峰值（图3d）；不同温度下的线性关系斜率相同（图3e）。有限元模拟结果与拉曼实验结果一致，证实了拉曼位移与激光照射的线性关系源于单斜相VO₂的光热应变（图3f和3g）。
图3 激光辐照下VO₂纳米片光热应变的有限元模拟。(a) 有限元模型示意图。(b) 温度25℃，激光功率0.8mW时，转移到PDMS衬底上的VO₂纳米片的应变分布。(c) 激光功率从0到0.8mW变化时，光斑附近的应变分布，白色虚线圈表示激光光斑区域(直径1微米)。(d,e) 不同衬底(d)和不同温度(e)下VO₂纳米片的拉曼频移。(f,g) 不同衬底(f)和不同温度(g)下，VO₂纳米片体积应变与激光功率的关系。
本研究结合微拉曼光谱和有限元方法，揭示了无应变单斜相VO₂中拉曼峰频移与激光辐照的线性关系，并阐明了其光热应变机制。通过线性拟合和外推，获得了VO₂拉曼峰漂移的应变依赖系数、无应变无激光辐照的本征拉曼模和用于不同激光功率下精确应变测量的无应变标准曲线。该研究发展了一种高精度拉曼应变表征方法，应变分辨率和空间分辨率分别达到十微应变（~10με）和亚微米（~200nm），可用于表征多种外部刺激敏感的功能材料。该成果不仅揭示了功能材料物理特性与外部刺激耦合的基本机制，也为功能材料微结构和应变分布的精确表征提供了新方法。
该研究由中山大学独立完成，物理学院广东省磁电物性分析与器件重点实验室博士研究生李迎波为第一作者。研究工作得到了国家自然科学基金、国家重大科研仪器研制项目和中央高校基本科研业务费专项资金的资助，国家超级计算广州中心提供了高性能计算资源。
